91精品国产综合久久久久久丝袜久久91精品国产91久久app|91高清国产国产 一二三四五六国产成人|日韩精品久久久久久久亚洲av在线观看中文字幕|中文字幕校园春色|国产精品―色哟呦|中文字幕人妻久久|777亚洲精品乱码久久久久久|中出人妻中文字幕一区十八|91精品国产丝袜长腿久久|91偷自产一区二区三区精品,91吃瓜黑料在线观看,一本久久伊人热热精品中文,欧美精品亚洲一区二区

全文概述

氙(Xe)和氪(Kr)是重要的化學(xué)產(chǎn)品和商業(yè)商品,，應(yīng)用廣泛,，包括航天器推進(jìn)劑、核能,、激光,、醫(yī)療設(shè)備和基礎(chǔ)研究。Xe/Kr混合物需要能量密集的蒸餾凈化過程制造高純度的氙和氪,。利用多孔固體吸附劑(如MOFs,、COFs和有機(jī)籠)的氣體分離策略成為一種有前景的替代方法，因?yàn)槌杀镜?、操作溫和,、?jié)能。然而,，由于Xe和Kr都沒有偶極或四極矩,，并且它們的動(dòng)力學(xué)直徑相近，探索具有可控結(jié)構(gòu)以平衡能力和選擇性的多孔吸附劑仍然具有吸引力和挑戰(zhàn),。

單組份氣體吸附等溫線表明,，在1 bar條件下，HOF-FJU-8a在273 K和296 K下對Xe的吸附能力分別為2.03 mmol/g和1.81 mmol/g,。在相同條件下,，該HOF對Kr的吸收量分別為1.17 mmol/g和0.77 mmol/g。這種對Xe和Kr吸附能力的明顯差異表明HOF-FJU-8a具有分離Xe/Kr的潛力,。特別是,，HOF-FJU-8a中Xe的堆積密度在常溫常壓下達(dá)到了1397 g/L。這個(gè)數(shù)值大約是氣態(tài)Xe密度(1 bar和273 K時(shí)為5.89 g/L)的237倍,，大約是液態(tài)Xe密度(1 atm和165 K時(shí)為3057 g/L)的一半,，這意味著Xe分子在HOF-FJU-8a通道內(nèi)進(jìn)行了有效填充。HOF-FJU-8a對Xe的Qst值為30.6 kJ/mol,，顯著高于Kr (12.1 kJ/mol),。IAST計(jì)算表明，在296 K下,，當(dāng)壓力從0 kPa增加到100 kPa時(shí),，Xe/Kr的分離選擇性范圍在13.8到12.1之間。

為了評(píng)估HOF-FJU-8a的實(shí)際分離性能,，進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的動(dòng)態(tài)柱突破實(shí)驗(yàn),。由于HOF-FJU-8a骨架對Kr的親和力較弱，在4 min/g的速度下,，Kr迅速從固定床中洗脫,，而Xe則優(yōu)先吸附在HOF-FJU-8a的通道內(nèi)，直到40 min/g才被檢測到,。計(jì)算得到Xe的動(dòng)態(tài)吸附量為1.02 mmol/g,。此外，高純度(≥99.5%)的Kr在多次循環(huán)下的產(chǎn)率可達(dá)72 L/kg,，遠(yuǎn)高于HOF-40的44.4 L/kg,。此外，PXRD圖也證實(shí)了HOF-FJU-8a在經(jīng)過動(dòng)態(tài)穿透實(shí)驗(yàn)后仍然保持了完整的結(jié)構(gòu),。HOF-FJU-8a可以在動(dòng)態(tài)條件下從二元Xe/Kr混合物中有效分離Xe,，并且它是迄今為止報(bào)道的Xe/Kr分離性能最好的HOF材料。

為了進(jìn)一步了解主客體相互作用,，我們計(jì)算了孔隙通道內(nèi)Xe和Kr的與孔道表面的相互作用,。結(jié)果表明,，氫原子對Xe和Kr的相互作用最多，分別占71.4%和74.8%,。碳原子與Xe/Kr的接觸面積僅為21.5%/17.0%,，而氮原子的接觸幾乎可以忽略不計(jì)。這表明HOF-FJU-8a孔隙通道內(nèi)的氫位點(diǎn)在促進(jìn)主-客體相互作用中起著至關(guān)重要的作用,。SCXRD結(jié)果表明,，Xe原子被7個(gè)氫原子包圍，形成了多個(gè)范德華相互作用(圖3c),，其中,，Xe與苯環(huán)上的氫原子之間有5個(gè)Xe···H相互作用(范圍3.84~4.14 ?)，以及2個(gè)Xe···H相互作用(范圍3.83和4.09 ?),，這些相互作用來源于有機(jī)配體中的苯環(huán),。Kr與骨架的相互作用與Xe相似，Kr···H的相互作用范圍為3.67~4.14 ?(圖3d),。

文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D3TA04738E