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精準(zhǔn)的分子篩分是實(shí)現(xiàn)高效率氣體分離過程的關(guān)鍵,。金屬有機(jī)框架(MOF)因其易于合成,、化學(xué)性質(zhì)可調(diào),、具有與氣體分子尺度匹配的納米通道等優(yōu)點(diǎn)，在氣體分子篩分中受到廣泛關(guān)注,。然而,，配體旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生的柔性孔道往往使MOF材料在氣體分子分離應(yīng)用中選擇性降低。例如,，ZIF-8中的配體2-甲基咪唑(2-MIM)可以沿N?N軸旋轉(zhuǎn),，產(chǎn)生較大的開孔范圍，允許氫氣小分子到較大的三甲苯分子擴(kuò)散,。

近日,，華東理工大學(xué)徐至教授團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種全新的靜電錨定策略，利用分子間靜電作用錨定ZIF-8中配體的旋轉(zhuǎn),，構(gòu)建了剛性的傳質(zhì)通道,，實(shí)現(xiàn)了CO₂/N₂的精準(zhǔn)篩分。

DFT計(jì)算表明強(qiáng)靜電負(fù)性分子會優(yōu)先進(jìn)入ZIF-8中的六元窗口與配體結(jié)合,，錨定其旋轉(zhuǎn)至68°,。N₂吸附等溫線表明分子靜電錨定顯著消除了ZIF-8中配體自由旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生的“呼吸效應(yīng)”。XRD表明錨定后ZIF-8在11.1°產(chǎn)生新的衍射峰,，對應(yīng)配體旋轉(zhuǎn)一致的取向錨定,。由于錨定的強(qiáng)靜電相互作用，配體錨定結(jié)構(gòu)在壓力下沒有表現(xiàn)出再旋轉(zhuǎn)傾向,?？讖椒植急砻黛o電錨定構(gòu)建了孔徑為3.4 ?的規(guī)整孔道。

在該工作中，徐至教授團(tuán)隊(duì)首次通過靜電錨定策略改善了ZIF-8配體旋轉(zhuǎn)柔性帶來的分離選擇性降低,，實(shí)現(xiàn)了CO₂/N₂分離應(yīng)用性能的顯著提高,。該策略為克服框架柔性，實(shí)現(xiàn)分子的精準(zhǔn)分離提供了新的思路。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202213333