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南開(kāi)大學(xué)張振杰課題組JACS：flu新拓?fù)淙SCOFs用于丙炔/丙烯高效分離

發(fā)布日期：2023-10-08 來(lái)源：貝士德儀器

作為一種新興的晶態(tài)多孔材料,，共價(jià)有機(jī)框架（COFs）主要由非金屬輕元素通過(guò)共價(jià)鍵連接而成，具有低密度,、高比表面積,、高孔隙率和豐富的非極性孔道，在氣體分離方面具有重要的應(yīng)用前景,。然而到目前為止,，還沒(méi)有關(guān)于COFs應(yīng)用于丙炔/丙烯分離方面的報(bào)道。與通常具有較大孔道尺寸（>2 nm）,、一維非貫穿孔道的二維COFs相比,，三維COFs具有豐富的微孔環(huán)境、相互貫穿的孔道結(jié)構(gòu)、良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,，使其在氣體分離方面具有明顯的應(yīng)用優(yōu)勢(shì),。例如，南開(kāi)大學(xué)張振杰課題組通過(guò)[8+2]的單體連接方式合成一系列具有bcu拓?fù)涞娜SCOFs,，其表現(xiàn)出良好的乙烷/乙烯分離性能（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 5643,，點(diǎn)擊閱讀詳細(xì)）。近年來(lái),，三維COFs領(lǐng)域獲得了較快的發(fā)展,，許多新的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和成鍵方式被陸續(xù)報(bào)道。然而,，受限于構(gòu)筑單體和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)單一以及COF結(jié)構(gòu)確定方面的巨大挑戰(zhàn),，三維COFs在氣體分離方面的應(yīng)用仍處于起初階段。因而,，開(kāi)發(fā)具有規(guī)整的微孔結(jié)構(gòu)和特異性吸附位點(diǎn)的三維COFs應(yīng)用于氣體分離,，具有重要的科研和應(yīng)用價(jià)值。

南開(kāi)大學(xué)化學(xué)學(xué)院張振杰課題組長(zhǎng)期從事多孔框架材料吸附/分離方面的研究,，在本工作中利用獨(dú)創(chuàng)的八醛基單體,，通過(guò)[8+4]的單體連接方式設(shè)計(jì)合成了兩例三維COFs（NKCOF-36和NKCOF-37）。并通過(guò)連續(xù)旋轉(zhuǎn)電子衍射（cRED）,、高分辨HRTEM電鏡,、粉末衍射精修、氮?dú)馕皆俳Y(jié)合結(jié)構(gòu)模擬,，最終確定了NKCOFs具有罕見(jiàn)的flu新拓?fù)?。NKCOFs對(duì)丙炔表現(xiàn)出明顯的吸附選擇性?；旌蠚怏w的穿透實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明NKCOFs可以實(shí)現(xiàn)丙炔/丙烯的高效分離,，進(jìn)而獲得聚合物級(jí)純度的丙烯。這一工作不僅填補(bǔ)了COFs在丙炔/丙烯分離方面的研究空白,，而且為設(shè)計(jì)合成新的三維COFs提供了借鑒,。

圖1. 通過(guò)[8+4]的單體連接方式構(gòu)筑具有flu拓?fù)涞娜SCOFs,。

圖2. (a, b) NKCOFs的PXRD譜圖以及結(jié)構(gòu)圖示,；(c) NKCOF-36的三維電子衍射數(shù)據(jù)；(d, e) NKCOFs的HRTEM圖像

圖3. (a, b) NKCOFs的氮?dú)?7 K等溫吸-脫附曲線和孔徑分布; (c, d) NKCOFs在298 K下丙炔,、丙烯單組分吸附曲線,；(e-f) NKCOFs對(duì)丙炔/丙烯(1/99, v/v)混合氣體的穿透曲線

該工作發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上。論文的第一作者為博士畢業(yè)生靳法征（現(xiàn)為天津理工大學(xué)副研究員）,，通訊作者為張振杰研究員,，文章中NKCOFs結(jié)構(gòu)的確定由博士研究生林恩幫助完成，也特別感謝上海科技大學(xué)馬延航教授對(duì)cRED數(shù)據(jù)分析的指導(dǎo),。

Rationally Fabricating Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Propyne/Propylene Separation

Fazheng Jin, En Lin, Ting Wang, Shubo Geng, Liqin Hao, Qianqian Zhu, Zhifang Wang, Yao Chen, Peng Cheng, and Zhenjie Zhang*

J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c10548

導(dǎo)師介紹

張振杰

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貝士德 吸附表征全系列測(cè)試方案

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2、測(cè)樣,、送檢咨詢(xún)：楊老師13810512843（同微信）

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南開(kāi)大學(xué)張振杰課題組JACS：flu新拓?fù)淙SCOFs用于丙炔/丙烯高效分離

發(fā)布日期：2023-10-08 來(lái)源：貝士德儀器

作為一種新興的晶態(tài)多孔材料,，共價(jià)有機(jī)框架（COFs）主要由非金屬輕元素通過(guò)共價(jià)鍵連接而成,，具有低密度、高比表面積,、高孔隙率和豐富的非極性孔道,，在氣體分離方面具有重要的應(yīng)用前景。然而到目前為止,，還沒(méi)有關(guān)于COFs應(yīng)用于丙炔/丙烯分離方面的報(bào)道,。與通常具有較大孔道尺寸（>2 nm）、一維非貫穿孔道的二維COFs相比,，三維COFs具有豐富的微孔環(huán)境,、相互貫穿的孔道結(jié)構(gòu)、良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,，使其在氣體分離方面具有明顯的應(yīng)用優(yōu)勢(shì),。例如，南開(kāi)大學(xué)張振杰課題組通過(guò)[8+2]的單體連接方式合成一系列具有bcu拓?fù)涞娜SCOFs,，其表現(xiàn)出良好的乙烷/乙烯分離性能（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 5643,，點(diǎn)擊閱讀詳細(xì)）。近年來(lái),，三維COFs領(lǐng)域獲得了較快的發(fā)展,，許多新的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和成鍵方式被陸續(xù)報(bào)道。然而,，受限于構(gòu)筑單體和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)單一以及COF結(jié)構(gòu)確定方面的巨大挑戰(zhàn),，三維COFs在氣體分離方面的應(yīng)用仍處于起初階段。因而,，開(kāi)發(fā)具有規(guī)整的微孔結(jié)構(gòu)和特異性吸附位點(diǎn)的三維COFs應(yīng)用于氣體分離,，具有重要的科研和應(yīng)用價(jià)值。

南開(kāi)大學(xué)化學(xué)學(xué)院張振杰課題組長(zhǎng)期從事多孔框架材料吸附/分離方面的研究,，在本工作中利用獨(dú)創(chuàng)的八醛基單體,，通過(guò)[8+4]的單體連接方式設(shè)計(jì)合成了兩例三維COFs（NKCOF-36和NKCOF-37）,。并通過(guò)連續(xù)旋轉(zhuǎn)電子衍射（cRED）、高分辨HRTEM電鏡,、粉末衍射精修,、氮?dú)馕皆俳Y(jié)合結(jié)構(gòu)模擬，最終確定了NKCOFs具有罕見(jiàn)的flu新拓?fù)?。NKCOFs對(duì)丙炔表現(xiàn)出明顯的吸附選擇性,。混合氣體的穿透實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明NKCOFs可以實(shí)現(xiàn)丙炔/丙烯的高效分離,，進(jìn)而獲得聚合物級(jí)純度的丙烯,。這一工作不僅填補(bǔ)了COFs在丙炔/丙烯分離方面的研究空白，而且為設(shè)計(jì)合成新的三維COFs提供了借鑒,。

圖1. 通過(guò)[8+4]的單體連接方式構(gòu)筑具有flu拓?fù)涞娜SCOFs,。

圖2. (a, b) NKCOFs的PXRD譜圖以及結(jié)構(gòu)圖示；(c) NKCOF-36的三維電子衍射數(shù)據(jù),；(d, e) NKCOFs的HRTEM圖像

圖3. (a, b) NKCOFs的氮?dú)?7 K等溫吸-脫附曲線和孔徑分布; (c, d) NKCOFs在298 K下丙炔,、丙烯單組分吸附曲線；(e-f) NKCOFs對(duì)丙炔/丙烯(1/99, v/v)混合氣體的穿透曲線

該工作發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上,。論文的第一作者為博士畢業(yè)生靳法征（現(xiàn)為天津理工大學(xué)副研究員）,，通訊作者為張振杰研究員，文章中NKCOFs結(jié)構(gòu)的確定由博士研究生林恩幫助完成,，也特別感謝上?？萍即髮W(xué)馬延航教授對(duì)cRED數(shù)據(jù)分析的指導(dǎo)。