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多組分吸附穿透曲線分析儀助力中大蘇成勇教授團(tuán)隊(duì)《JACS》新成果：可大批量合成和可凈化的Zr-MOF用于煙氣深度脫硫和SO2回收

多組分吸附穿透曲線分析儀助力中大蘇成勇教授團(tuán)隊(duì)《JACS》新成果：可大批量合成和可凈化的Zr-MOF用于煙氣深度脫硫和SO2回收

發(fā)布日期：2023-09-19 來源：貝士德儀器

深度去除和回收SO2作為工業(yè)原料在煙氣脫硫和天然氣凈化中具有重要意義,，但開發(fā)低成本,、可擴(kuò)展,、高效和可回收的物理吸附劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn),。

圖片

在此,，中山大學(xué)蘇成勇教授課題組在《JACS》上發(fā)表的題為“Scalable and Depurative Zirconium Metal?Organic Framework for Deep Flue-Gas Desulfurization and SO2 Recovery”的論文報(bào)道了一種可行的合成方案來生產(chǎn)DUT-67,，該DUT-67具有可控的MOF結(jié)構(gòu),、優(yōu)異的結(jié)晶度、可調(diào)節(jié)的形狀/尺寸,、毫克到公斤的規(guī)模,，并通過回收溶劑/調(diào)節(jié)劑連續(xù)生產(chǎn),。此外，簡單的HCl后處理得到了凈化的DUT-67-HCl,，其具有超高純度,、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、完全可逆的SO2吸收,、高分離選擇性（SO2/CO2和SO2/N2）,、大大增強(qiáng)的SO2捕獲能力和良好的重復(fù)使用性。通過原位X射線衍射/紅外光譜和DFT/GCMC計(jì)算闡明了SO2的結(jié)合機(jī)制,。從含有痕量SO2的真正的四元N2/CO2/O2/SO2煙道氣中進(jìn)行的一步SO2分離可以在干燥和50%潮濕的條件下進(jìn)行,，從而回收96%的純度。這項(xiàng)工作可能為未來的SO2捕獲和回收技術(shù)鋪平道路,，推動(dòng)MOF合成朝著經(jīng)濟(jì)成本,、擴(kuò)大生產(chǎn)和改善理化性質(zhì)的方向發(fā)展。

圖片

合成與晶體結(jié)構(gòu),。

（a）用于不同目的的原-DUT-67的合成條件和制備DUT-67-HCl的后處理,。插圖顯示了樣品形狀和放大設(shè)施。

（b）在DUT-67-HCl中顯示8個(gè)末端OH?/H2O基團(tuán)的Zr6簇,。

（c）DUT-67-HCl中的八面體籠,。

（d）DUT-67-HCl中的立方體八面體籠。

作者使用比表面積及孔徑分析儀（可參考儀器：BSD-660全自動(dòng)高通量 高性能比表面積及孔徑分析儀）測試了DUT-67-HCl和DUT-67孔結(jié)構(gòu)信息,，使用蒸氣吸附儀（可參考儀器：BSD-VVS&DVS 多站重量法氣體蒸氣吸附儀）評估了DUT-67-HCl和DUT-67的水蒸氣吸附性能及循環(huán)穩(wěn)定性,，使用氣體吸附儀（可參考儀器：BSD-PMC 腐蝕性氣體吸附分析儀）評估了DUT-67-HCl和DUT-67對SO2, CO2, N2, O2純組分氣體的吸附性能，并通過virial方程評估了其吸附親和力及IAST評估了其及吸附選擇性,。

圖片

（d） DUT-67和DUT-67-HCl在298K下的吸水等溫線,。

（e） 用DUT-67-HCl重復(fù)吸水。

（f） 77K下的N2吸附等溫線以及DUT-67和DUT-67-HCl的孔徑分布,。

圖片

氣體吸附性能,。

（a，b）SO2,、CO2,、N2和O2在273和298K下與DUT-67和DUT-67-HCl的吸附等溫線。

（c）報(bào)道的Zr-MOFs吸附和分離SO2的性能比較,。

（d）在DUT-67和DUT-67-HCl中吸收SO2和CO2的Qst,。

（e，f）在298K下對DUT-67和DUT-67-HCl的SO2/CO2和SO2/N2的IAST選擇性,。

使用BSD-MAB 多組分吸附穿透曲線分析儀分析了DUT-67/DUT-67-HCl對煙氣脫硫和SO2回收（N2/CO2/O2/SO2 =81.8:15:3:0.2, v/v/v/v）的實(shí)際分離性能,。在干/濕(相對濕度=50%對分離性能的影響可以忽略不計(jì))條件下，DUT-67-HCl (273 K和1 bar下達(dá)到2.06 mmol g?1)的SO2捕獲能力是DUT-67(273 K和1 bar下0.80 mmol g?1)的兩倍。

圖片

模擬煙氣的柱穿透試驗(yàn),。

（a,，b）用DUT-67和DUT-67-HCl分離N2/CO2/O2/SO2（81.8:15:3:0.2）混合物。

（c,，d）用DUT-67和DUT-67-HCl在不同溫度下分離煙氣,。

（e）DUT-67-HCl的循環(huán)柱穿透試驗(yàn)。

（f,，g）在干燥和潮濕條件下用DUT-67和DUT-67-HCl分離煙道氣,。

（h，i）DUT-67和DUT-67-HCl的SO2解吸曲線,。

除非標(biāo)注溫度,，否則所有數(shù)據(jù)都是在298K下收集的

圖片
其他參考儀器（點(diǎn)擊查看）：

BSD-660全自動(dòng)高通量 高性能比表面積及孔徑分析儀

BSD-VVS&DVS 多站重量法氣體蒸氣吸附儀

BSD-PMC 腐蝕性氣體吸附分析儀

原文鏈接：

https://doi.org/10.1021/jacs.3c03309

多組分吸附穿透曲線分析儀助力中大蘇成勇教授團(tuán)隊(duì)《JACS》新成果：可大批量合成和可凈化的Zr-MOF用于煙氣深度脫硫和SO2回收

發(fā)布日期：2023-09-19 來源：貝士德儀器

深度去除和回收SO2作為工業(yè)原料在煙氣脫硫和天然氣凈化中具有重要意義，但開發(fā)低成本,、可擴(kuò)展,、高效和可回收的物理吸附劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

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在此,，中山大學(xué)蘇成勇教授課題組在《JACS》上發(fā)表的題為“Scalable and Depurative Zirconium Metal?Organic Framework for Deep Flue-Gas Desulfurization and SO2 Recovery”的論文報(bào)道了一種可行的合成方案來生產(chǎn)DUT-67,，該DUT-67具有可控的MOF結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的結(jié)晶度,、可調(diào)節(jié)的形狀/尺寸,、毫克到公斤的規(guī)模，并通過回收溶劑/調(diào)節(jié)劑連續(xù)生產(chǎn),。此外,，簡單的HCl后處理得到了凈化的DUT-67-HCl，其具有超高純度,、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、完全可逆的SO2吸收,、高分離選擇性（SO2/CO2和SO2/N2）,、大大增強(qiáng)的SO2捕獲能力和良好的重復(fù)使用性。通過原位X射線衍射/紅外光譜和DFT/GCMC計(jì)算闡明了SO2的結(jié)合機(jī)制,。從含有痕量SO2的真正的四元N2/CO2/O2/SO2煙道氣中進(jìn)行的一步SO2分離可以在干燥和50%潮濕的條件下進(jìn)行,，從而回收96%的純度。這項(xiàng)工作可能為未來的SO2捕獲和回收技術(shù)鋪平道路,，推動(dòng)MOF合成朝著經(jīng)濟(jì)成本,、擴(kuò)大生產(chǎn)和改善理化性質(zhì)的方向發(fā)展。

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合成與晶體結(jié)構(gòu),。

（a）用于不同目的的原-DUT-67的合成條件和制備DUT-67-HCl的后處理,。插圖顯示了樣品形狀和放大設(shè)施,。

（b）在DUT-67-HCl中顯示8個(gè)末端OH?/H2O基團(tuán)的Zr6簇。

（c）DUT-67-HCl中的八面體籠,。

（d）DUT-67-HCl中的立方體八面體籠,。

作者使用比表面積及孔徑分析儀（可參考儀器：BSD-660全自動(dòng)高通量 高性能比表面積及孔徑分析儀）測試了DUT-67-HCl和DUT-67孔結(jié)構(gòu)信息，使用蒸氣吸附儀（可參考儀器：BSD-VVS&DVS 多站重量法氣體蒸氣吸附儀）評估了DUT-67-HCl和DUT-67的水蒸氣吸附性能及循環(huán)穩(wěn)定性,，使用氣體吸附儀（可參考儀器：BSD-PMC 腐蝕性氣體吸附分析儀）評估了DUT-67-HCl和DUT-67對SO2, CO2, N2, O2純組分氣體的吸附性能,，并通過virial方程評估了其吸附親和力及IAST評估了其及吸附選擇性。

圖片

（d） DUT-67和DUT-67-HCl在298K下的吸水等溫線,。

（e） 用DUT-67-HCl重復(fù)吸水,。

（f） 77K下的N2吸附等溫線以及DUT-67和DUT-67-HCl的孔徑分布。

圖片

氣體吸附性能,。

（a,，b）SO2、CO2,、N2和O2在273和298K下與DUT-67和DUT-67-HCl的吸附等溫線,。

（c）報(bào)道的Zr-MOFs吸附和分離SO2的性能比較。

（d）在DUT-67和DUT-67-HCl中吸收SO2和CO2的Qst,。

（e,，f）在298K下對DUT-67和DUT-67-HCl的SO2/CO2和SO2/N2的IAST選擇性。

使用BSD-MAB 多組分吸附穿透曲線分析儀分析了DUT-67/DUT-67-HCl對煙氣脫硫和SO2回收（N2/CO2/O2/SO2 =81.8:15:3:0.2, v/v/v/v）的實(shí)際分離性能,。在干/濕(相對濕度=50%對分離性能的影響可以忽略不計(jì))條件下,，DUT-67-HCl (273 K和1 bar下達(dá)到2.06 mmol g?1)的SO2捕獲能力是DUT-67(273 K和1 bar下0.80 mmol g?1)的兩倍。

圖片

模擬煙氣的柱穿透試驗(yàn),。

（a,，b）用DUT-67和DUT-67-HCl分離N2/CO2/O2/SO2（81.8:15:3:0.2）混合物。

（c,，d）用DUT-67和DUT-67-HCl在不同溫度下分離煙氣,。

（e）DUT-67-HCl的循環(huán)柱穿透試驗(yàn)。

（f,，g）在干燥和潮濕條件下用DUT-67和DUT-67-HCl分離煙道氣,。

（h，i）DUT-67和DUT-67-HCl的SO2解吸曲線,。

除非標(biāo)注溫度,，否則所有數(shù)據(jù)都是在298K下收集的

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其他參考儀器（點(diǎn)擊查看）：

BSD-660全自動(dòng)高通量 高性能比表面積及孔徑分析儀

BSD-VVS&DVS 多站重量法氣體蒸氣吸附儀

BSD-PMC 腐蝕性氣體吸附分析儀

原文鏈接：

https://doi.org/10.1021/jacs.3c03309