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全文概述

氙(Xe)和氪(Kr)是重要的化學產品和商業(yè)商品，應用廣泛,，包括航天器推進劑,、核能、激光,、醫(yī)療設備和基礎研究,。Xe/Kr混合物需要能量密集的蒸餾凈化過程制造高純度的氙和氪。利用多孔固體吸附劑(如MOFs,、COFs和有機籠)的氣體分離策略成為一種有前景的替代方法,，因為成本低、操作溫和,、節(jié)能,。然而，由于Xe和Kr都沒有偶極或四極矩,，并且它們的動力學直徑相近,，探索具有可控結構以平衡能力和選擇性的多孔吸附劑仍然具有吸引力和挑戰(zhàn)。

單組份氣體吸附等溫線表明,，在1 bar條件下，HOF-FJU-8a在273 K和296 K下對Xe的吸附能力分別為2.03 mmol/g和1.81 mmol/g,。在相同條件下,，該HOF對Kr的吸收量分別為1.17 mmol/g和0.77 mmol/g。這種對Xe和Kr吸附能力的明顯差異表明HOF-FJU-8a具有分離Xe/Kr的潛力,。特別是,，HOF-FJU-8a中Xe的堆積密度在常溫常壓下達到了1397 g/L。這個數(shù)值大約是氣態(tài)Xe密度(1 bar和273 K時為5.89 g/L)的237倍,，大約是液態(tài)Xe密度(1 atm和165 K時為3057 g/L)的一半,，這意味著Xe分子在HOF-FJU-8a通道內進行了有效填充。HOF-FJU-8a對Xe的Qst值為30.6 kJ/mol,，顯著高于Kr (12.1 kJ/mol),。IAST計算表明，在296 K下，當壓力從0 kPa增加到100 kPa時,，Xe/Kr的分離選擇性范圍在13.8到12.1之間,。

為了評估HOF-FJU-8a的實際分離性能，進行了實驗室規(guī)模的動態(tài)柱突破實驗,。由于HOF-FJU-8a骨架對Kr的親和力較弱,，在4 min/g的速度下，Kr迅速從固定床中洗脫,，而Xe則優(yōu)先吸附在HOF-FJU-8a的通道內,，直到40 min/g才被檢測到。計算得到Xe的動態(tài)吸附量為1.02 mmol/g,。此外,，高純度(≥99.5%)的Kr在多次循環(huán)下的產率可達72 L/kg，遠高于HOF-40的44.4 L/kg,。此外,，PXRD圖也證實了HOF-FJU-8a在經過動態(tài)穿透實驗后仍然保持了完整的結構。HOF-FJU-8a可以在動態(tài)條件下從二元Xe/Kr混合物中有效分離Xe,，并且它是迄今為止報道的Xe/Kr分離性能最好的HOF材料,。

為了進一步了解主客體相互作用，我們計算了孔隙通道內Xe和Kr的與孔道表面的相互作用,。結果表明,，氫原子對Xe和Kr的相互作用最多，分別占71.4%和74.8%,。碳原子與Xe/Kr的接觸面積僅為21.5%/17.0%,，而氮原子的接觸幾乎可以忽略不計。這表明HOF-FJU-8a孔隙通道內的氫位點在促進主-客體相互作用中起著至關重要的作用,。SCXRD結果表明,，Xe原子被7個氫原子包圍，形成了多個范德華相互作用(圖3c),，其中,，Xe與苯環(huán)上的氫原子之間有5個Xe···H相互作用(范圍3.84~4.14 ?)，以及2個Xe···H相互作用(范圍3.83和4.09 ?),，這些相互作用來源于有機配體中的苯環(huán),。Kr與骨架的相互作用與Xe相似，Kr···H的相互作用范圍為3.67~4.14 ?(圖3d),。

文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D3TA04738E