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Angew. Chem. ：靜電錨定金屬有機框架中柔性配體旋轉強化CO2/N2分離

發(fā)布日期：2023-10-08 來源：貝士德儀器

精準的分子篩分是實現高效率氣體分離過程的關鍵,。金屬有機框架(MOF)因其易于合成,、化學性質可調,、具有與氣體分子尺度匹配的納米通道等優(yōu)點,，在氣體分子篩分中受到廣泛關注,。然而,，配體旋轉產生的柔性孔道往往使MOF材料在氣體分子分離應用中選擇性降低,。例如,，ZIF-8中的配體2-甲基咪唑(2-MIM)可以沿N?N軸旋轉，產生較大的開孔范圍,，允許氫氣小分子到較大的三甲苯分子擴散,。

近日，華東理工大學徐至教授團隊發(fā)展了一種全新的靜電錨定策略,，利用分子間靜電作用錨定ZIF-8中配體的旋轉,，構建了剛性的傳質通道，實現了CO₂/N₂的精準篩分,。

DFT計算表明強靜電負性分子會優(yōu)先進入ZIF-8中的六元窗口與配體結合,，錨定其旋轉至68°。N₂吸附等溫線表明分子靜電錨定顯著消除了ZIF-8中配體自由旋轉產生的“呼吸效應”,。XRD表明錨定后ZIF-8在11.1°產生新的衍射峰,，對應配體旋轉一致的取向錨定。由于錨定的強靜電相互作用,，配體錨定結構在壓力下沒有表現出再旋轉傾向,。孔徑分布表明靜電錨定構建了孔徑為3.4 ?的規(guī)整孔道,。

相比于原始的ZIF-8,，靜電錨定配體旋轉其CO₂/N₂吸附選擇性從14提高到330以上。相應的理論計算和石英晶體微天平(QCM)吸附測試驗證了錨定窗口對N₂的排斥作用,。除了吸附分離應用之外,，進一步測試了膜分離應用。相比于ZIF-8復合膜,，得益于錨定窗口對N₂的排斥作用,，配體錨定復合膜的選擇性提高了2倍以上。此外,，錨定分子增強了聚合物與MOF的相互作用,，提高了界面相容性，減少了聚合物對MOF孔道的堵塞,，提高了MOF孔道的利用效率,。配體旋轉錨定的ZIF-8復合膜的CO₂/N₂分離性能超過了2019年的分離上限。

在該工作中,，徐至教授團隊首次通過靜電錨定策略改善了ZIF-8配體旋轉柔性帶來的分離選擇性降低,，實現了CO₂/N₂分離應用性能的顯著提高,。該策略為克服框架柔性，實現分子的精準分離提供了新的思路,。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202213333

貝士德 吸附表征全系列測試方案

1,、填寫《在線送樣單》

2、測樣,、送檢咨詢：楊老師13810512843（同微信）

3,、采購儀器后，測試費可以抵消部分儀器款

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發(fā)布日期：2023-10-08 來源：貝士德儀器

精準的分子篩分是實現高效率氣體分離過程的關鍵,。金屬有機框架(MOF)因其易于合成,、化學性質可調、具有與氣體分子尺度匹配的納米通道等優(yōu)點,，在氣體分子篩分中受到廣泛關注,。然而，配體旋轉產生的柔性孔道往往使MOF材料在氣體分子分離應用中選擇性降低,。例如,，ZIF-8中的配體2-甲基咪唑(2-MIM)可以沿N?N軸旋轉，產生較大的開孔范圍,，允許氫氣小分子到較大的三甲苯分子擴散,。

相比于原始的ZIF-8，靜電錨定配體旋轉其CO₂/N₂吸附選擇性從14提高到330以上,。相應的理論計算和石英晶體微天平(QCM)吸附測試驗證了錨定窗口對N₂的排斥作用,。除了吸附分離應用之外,，進一步測試了膜分離應用。相比于ZIF-8復合膜,，得益于錨定窗口對N₂的排斥作用,，配體錨定復合膜的選擇性提高了2倍以上。此外,，錨定分子增強了聚合物與MOF的相互作用,，提高了界面相容性，減少了聚合物對MOF孔道的堵塞,，提高了MOF孔道的利用效率,。配體旋轉錨定的ZIF-8復合膜的CO₂/N₂分離性能超過了2019年的分離上限。

在該工作中,，徐至教授團隊首次通過靜電錨定策略改善了ZIF-8配體旋轉柔性帶來的分離選擇性降低,，實現了CO₂/N₂分離應用性能的顯著提高。該策略為克服框架柔性,，實現分子的精準分離提供了新的思路,。

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