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【Adv. Mater.】硫酸根柱撐金屬-有機框架的孔道環(huán)境工程調(diào)控用于創(chuàng)紀(jì)錄的C2H2/CO2高效選擇性分離

【Adv. Mater.】硫酸根柱撐金屬-有機框架的孔道環(huán)境工程調(diào)控用于創(chuàng)紀(jì)錄的C2H2/CO2高效選擇性分離

發(fā)布日期：2023-09-27 來源：貝士德儀器

團隊在化工吸附分離領(lǐng)域取得重要進展

圖片

本課題組在低碳烴吸附分離領(lǐng)域再次取得了新進展,設(shè)計制備了具有致密負(fù)電性孔環(huán)境的新型硫酸根鹽柱撐超微孔吸附劑材料，并成功應(yīng)用于的C2H2/CO2高效選擇性分離。研究成果以“Engineering Pore Environments of Sulfate-pillared Metal-Organic Framework for Efficient C2H2/CO2 Separation with Record Selectivity”為題發(fā)表在國際著名期刊Advanced Materials (IF: 32.086)上，南昌大學(xué)王珺教授為唯一通訊作者,2021級碩士研究生劉星為文章第一作者，南昌大學(xué)為唯一通訊單位。本工作是南昌大學(xué)化工學(xué)科在分離工程領(lǐng)域近年來快速提升的標(biāo)志性成果之一,。

高純度乙炔(>99%)是生產(chǎn)乙烯類和丙烯酸酯類聚合物等化工產(chǎn)品的重要原料。在工業(yè)上,，乙炔(C2H2)通常是采用甲烷部分燃燒或碳氫化合物熱裂解而產(chǎn)生的,，其中二氧化碳(CO2)不可避免地共存，嚴(yán)重影響了后續(xù)的利用效率,。目前從C2H2/CO2混合氣體中分離C2H2主要依賴于低溫蒸餾,，由于它們極為相似的沸點(C2H2, 189.3 K; CO2, 194.7 K)，因此往往需要消耗極大的能量,。相比之下,，采用多孔吸附劑的吸附技術(shù)是用于二者分離的一種有前途的替代方案。然而由于二者具有相似的動力學(xué)直徑和分子極化率,，設(shè)計制備同時具有高C2H2吸附容量和C2H2/CO2選擇性的MOF吸附劑一直是目前研究中的一個巨大挑戰(zhàn),。

課題組成員利用孔道工程調(diào)控和電性匹配策略,，使用具有較高電負(fù)性乙烯鍵的1,1,2,2-四(吡啶-4-基)乙烯 (TEPE) 和孔徑尺寸控制設(shè)計制備了具有高負(fù)電性孔環(huán)境的新型硫酸根鹽柱撐超微孔MOFs材料SOFOUR-TEPE-Zn（圖1）。配體取代后,，SOFOUR-TEPE-Zn中的C=C部分由于其較高的電負(fù)性,，在X軸上比SOFOUR-1-Zn中的苯環(huán)吸引更多的電子(圖1d和1e)。同時,，沿著Z軸,，與苯環(huán)上暴露的帶正電的H原子形成對比(圖1g)，乙烯鍵上暴露在孔表面的是帶負(fù)電的C原子(圖1i),。因此,，被有機配體夾在中間的層間區(qū)域也顯示出了電負(fù)性的孔表面。結(jié)合較小的孔尺寸,，成功地在SOFOUR-TEPE-Zn中構(gòu)建了一個更密集的電負(fù)性孔環(huán)境,。

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圖1. SOFOUR-1-Zn與SOFOUR-TEPE-Zn的結(jié)構(gòu)及孔尺寸和孔環(huán)境示意圖。

與SOFOUR-1-Zn相比,，SOFOUR-TEPE-Zn在低壓區(qū)域表現(xiàn)出更高的C2H2吸附,，其吸附總量也更高(圖2)。但對二氧化碳的吸附容量卻遠低于SOFOUR-1-Zn,。IAST計算表明SOFOUR-TEPE-Zn在298K時表現(xiàn)出創(chuàng)記錄的分離選擇性,，為目前報道的最高值 (16833)。動態(tài)突破實驗進一步證實了其應(yīng)用的可行性和在不同流量下的良好循環(huán)性能,。同時,，對C2H2適中的吸附熱有利于吸附劑的高效解吸再生。在解吸循環(huán)中,，通過分級吹掃和溫和加熱,，可回收純度99.5 %的C2H2 (60.1cm3 g-1)或純度99.99 %的C2H2 (33.2 cm3 g-1)。模擬變壓吸附過程表明,，逆流吹掃過程可生產(chǎn)純度高達99.5+ %的C2H2 (75.5 cm3 g-1)，氣體回收率為99.82 %,。晶體建模模擬研究揭示了C2H2在晶體孔道中的四個有利吸附位置和致密堆積,。

圖片

圖2. SOFOUR-TEPE-Zn的氣體吸附行為及選擇性、吸附熱對比,。

原文鏈接：
https://doi.org/10.1002/adma.202210415

課題組網(wǎng)站鏈接：

https://www.x-mol.com/groups/junwang_ncu

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貝士德 吸附表征 全系列測試方案

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1,、填寫《在線送樣單》

2、測樣,、送檢咨詢：楊老師13810512843（同微信）

3,、采購儀器后，測試費可以抵消部分儀器款

【Adv. Mater.】硫酸根柱撐金屬-有機框架的孔道環(huán)境工程調(diào)控用于創(chuàng)紀(jì)錄的C2H2/CO2高效選擇性分離

發(fā)布日期：2023-09-27 來源：貝士德儀器

團隊在化工吸附分離領(lǐng)域取得重要進展

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本課題組在低碳烴吸附分離領(lǐng)域再次取得了新進展,設(shè)計制備了具有致密負(fù)電性孔環(huán)境的新型硫酸根鹽柱撐超微孔吸附劑材料，并成功應(yīng)用于的C2H2/CO2高效選擇性分離,。研究成果以“Engineering Pore Environments of Sulfate-pillared Metal-Organic Framework for Efficient C2H2/CO2 Separation with Record Selectivity”為題發(fā)表在國際著名期刊Advanced Materials (IF: 32.086)上,，南昌大學(xué)王珺教授為唯一通訊作者,2021級碩士研究生劉星為文章第一作者，南昌大學(xué)為唯一通訊單位,。本工作是南昌大學(xué)化工學(xué)科在分離工程領(lǐng)域近年來快速提升的標(biāo)志性成果之一,。

高純度乙炔(>99%)是生產(chǎn)乙烯類和丙烯酸酯類聚合物等化工產(chǎn)品的重要原料。在工業(yè)上,，乙炔(C2H2)通常是采用甲烷部分燃燒或碳氫化合物熱裂解而產(chǎn)生的,，其中二氧化碳(CO2)不可避免地共存，嚴(yán)重影響了后續(xù)的利用效率,。目前從C2H2/CO2混合氣體中分離C2H2主要依賴于低溫蒸餾,，由于它們極為相似的沸點(C2H2, 189.3 K; CO2, 194.7 K)，因此往往需要消耗極大的能量,。相比之下,，采用多孔吸附劑的吸附技術(shù)是用于二者分離的一種有前途的替代方案。然而由于二者具有相似的動力學(xué)直徑和分子極化率,，設(shè)計制備同時具有高C2H2吸附容量和C2H2/CO2選擇性的MOF吸附劑一直是目前研究中的一個巨大挑戰(zhàn),。

課題組成員利用孔道工程調(diào)控和電性匹配策略，使用具有較高電負(fù)性乙烯鍵的1,1,2,2-四(吡啶-4-基)乙烯 (TEPE) 和孔徑尺寸控制設(shè)計制備了具有高負(fù)電性孔環(huán)境的新型硫酸根鹽柱撐超微孔MOFs材料SOFOUR-TEPE-Zn（圖1）,。配體取代后,，SOFOUR-TEPE-Zn中的C=C部分由于其較高的電負(fù)性，在X軸上比SOFOUR-1-Zn中的苯環(huán)吸引更多的電子(圖1d和1e),。同時,，沿著Z軸，與苯環(huán)上暴露的帶正電的H原子形成對比(圖1g),，乙烯鍵上暴露在孔表面的是帶負(fù)電的C原子(圖1i),。因此，被有機配體夾在中間的層間區(qū)域也顯示出了電負(fù)性的孔表面,。結(jié)合較小的孔尺寸,，成功地在SOFOUR-TEPE-Zn中構(gòu)建了一個更密集的電負(fù)性孔環(huán)境。

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圖1. SOFOUR-1-Zn與SOFOUR-TEPE-Zn的結(jié)構(gòu)及孔尺寸和孔環(huán)境示意圖,。

與SOFOUR-1-Zn相比,，SOFOUR-TEPE-Zn在低壓區(qū)域表現(xiàn)出更高的C2H2吸附，其吸附總量也更高(圖2),。但對二氧化碳的吸附容量卻遠低于SOFOUR-1-Zn,。IAST計算表明SOFOUR-TEPE-Zn在298K時表現(xiàn)出創(chuàng)記錄的分離選擇性，為目前報道的最高值 (16833),。動態(tài)突破實驗進一步證實了其應(yīng)用的可行性和在不同流量下的良好循環(huán)性能,。同時,，對C2H2適中的吸附熱有利于吸附劑的高效解吸再生。在解吸循環(huán)中,，通過分級吹掃和溫和加熱,，可回收純度99.5 %的C2H2 (60.1cm3 g-1)或純度99.99 %的C2H2 (33.2 cm3 g-1)。模擬變壓吸附過程表明,，逆流吹掃過程可生產(chǎn)純度高達99.5+ %的C2H2 (75.5 cm3 g-1),，氣體回收率為99.82 %。晶體建模模擬研究揭示了C2H2在晶體孔道中的四個有利吸附位置和致密堆積,。

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圖2. SOFOUR-TEPE-Zn的氣體吸附行為及選擇性,、吸附熱對比。

原文鏈接：
https://doi.org/10.1002/adma.202210415

課題組網(wǎng)站鏈接：

https://www.x-mol.com/groups/junwang_ncu

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貝士德 吸附表征 全系列測試方案

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1,、填寫《在線送樣單》

2,、測樣、送檢咨詢：楊老師13810512843（同微信）

3,、采購儀器后,，測試費可以抵消部分儀器款